Nanoparticule Sb2Te3 - Groupe paradisiaque de l'île de Dongguan

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 5783 (2023) Citer cet article

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Les nanotubes de carbone à paroi unique (SWCNT) sont des matériaux thermoélectriques prometteurs en raison de leur flexibilité et de leur excellente durabilité lorsqu'ils sont exposés à la chaleur et aux produits chimiques. Ainsi, on s'attend à ce qu'ils soient utilisés dans les alimentations de divers capteurs. Cependant, leurs performances thermoélectriques sont inférieures à celles des matériaux thermoélectriques inorganiques. Pour améliorer les performances thermoélectriques tout en maintenant les excellentes caractéristiques des SWCNT, une nouvelle approche pour former des couches thermoélectriques inorganiques sur les surfaces du faisceau SWCNT en utilisant l'électrodéposition est proposée. Nous avons synthétisé des films SWCNT contenant des nanoparticules de Sb2Te3 et les avons recouverts de couches de Sb2Te3 électrodéposées. Les nanoparticules de Sb2Te3 ont été synthétisées via une réaction redox spontanée, qui ont ensuite été ajoutées à une solution de dispersion de SWCNT, et des films ont été produits via une filtration sous vide. À des teneurs en nanoparticules plus élevées dans les films, les couches électrodéposées de Sb2Te3 recouvraient complètement les faisceaux SWCNT en raison de l'augmentation de la concentration d'ions précurseurs près de la surface du faisceau SWCNT, qui à son tour était le résultat de nanoparticules fondues. Les performances thermoélectriques se sont améliorées et le facteur de puissance maximal à environ 25 °C était de 59,5 µW/(m K2), soit 4,7 fois plus élevé que celui du film SWCNT normal. Ces résultats fournissent des informations précieuses pour la conception et la fabrication de matériaux thermoélectriques flexibles à haute performance.

Les générateurs thermoélectriques sont des dispositifs de récupération d'énergie prometteurs. Ils produisent de l'énergie électrique via la diffusion des porteurs en réponse au flux de chaleur produit par un gradient de température dans les matériaux thermoélectriques. Le développement généralisé de l'Internet des objets (IoT) a facilité l'émergence de la technologie des générateurs thermoélectriques flexibles1,2,3,4. En effet, la technologie IoT nécessite un grand nombre de capteurs et les alimentations sans fil des capteurs utilisant des sources de chaleur ambiante sont indispensables pour la technologie. De plus, la flexibilité favorise l'installation de générateurs dans une variété de sources de chaleur, telles que les corps humains et les objets à surface courbe5,6,7,8.

Généralement, les matériaux thermoélectriques flexibles comprennent les matériaux organiques conducteurs9,10,11, les nanotubes de carbone à paroi unique (SWCNT)12,13,14 et leurs composites15,16,17. Parmi eux, les SWCNT sont excellents comme alimentations pour les capteurs IoT car ils présentent une excellente durabilité thermique et chimique. Bien que les SWCNT présentent d'excellentes caractéristiques pour les générateurs thermoélectriques flexibles, leurs performances thermoélectriques sont inférieures à celles des chalcogénures inorganiques tels que les alliages à base de Bi2Te318. La performance thermoélectrique est exprimée par le facteur de mérite sans dimension ZT = σS2T/κ et le facteur de puissance PF = σS2, où σ, S, T et κ représentent respectivement la conductivité électrique, le coefficient Seebeck, la température absolue et la conductivité thermique.

Pour augmenter les performances thermoélectriques, une approche efficace consiste à combiner les SWCNT avec des matériaux thermoélectriques inorganiques. Jin et al. utilisé une technique de pulvérisation pour fabriquer un matériau thermoélectrique flexible comprenant des nanocristaux de tellurure de bismuth hautement ordonné (Bi2Te3) ancrés sur un réseau de nanotubes de carbone à paroi unique ; ce matériau présentait un coefficient Seebeck élevé19. Wu et al.20 ont préparé des films minces hybrides de SWCNT de type p et de nanoplaques de tellurure d'antimoine (Sb2Te3), qui présentaient des facteurs de puissance élevés, grâce à la combinaison de la filtration sous vide et du recuit. En plus de ces études, d'excellents matériaux thermoélectriques ont été proposés en associant des NTC à des composés inorganiques et organiques21,22. Dans notre étude précédente, nous avons préparé une solution de dispersion de SWCNT dans des nanoplaques de Bi2Te3 en utilisant une synthèse solvothermique et produit des films flexibles par coulage en goutte, entraînant une augmentation des performances thermoélectriques23,24,25.

Ces études pionnières nous motivent à augmenter encore les performances thermoélectriques en combinant les SWCNT et les chalcogénures inorganiques. Une approche favorable consiste à revêtir la surface du faisceau SWCNT avec un chalcogénure inorganique par électrodéposition26,27,28. Comme l'électrodéposition est un processus humide, non seulement la surface du film SWCNT mais également l'intérieur du film peuvent être électrodéposés par l'électrolyte pénétrant dans les espaces du film. Cependant, il est difficile de déposer efficacement la couche inorganique sur la surface du faisceau de SWCNT29. En effet, les films de SWCNT sous forme de faisceau présentaient une faible conductivité électrique par rapport aux métaux30,31,32, et plusieurs ions précurseurs dans l'électrolyte n'étaient pas attirés par la surface du faisceau de SWCNT. Par conséquent, il est nécessaire d'explorer différentes méthodes pour effectuer l'électrodéposition sur la surface du faisceau de SWCNT33.

Dans cette étude, une nouvelle approche a été réalisée pour augmenter les performances thermoélectriques des films SWCNT flexibles. Nous avons mélangé des nanoparticules de Sb2Te3 avec une solution de dispersion SWCNT ; par la suite, nous avons préparé les films de type p via la méthode de coulée en goutte. Sb2Te3 est un chalcogénure de type p traditionnel, qui présente des performances thermoélectriques élevées proches de 300 K34,35,36, et les nanoparticules de Sb2Te3 ont été synthétisées via une réaction redox spontanée37. Cette méthode utilise la corrosion par piqûres, qui est causée par l'action des ions chlorure sur la surface du substrat, ainsi que le remplacement galvanique, qui est causé par la différence de potentiel de réduction standard entre les matériaux. Les couches de Sb2Te3 de type p ont été formées sur les films nanocomposites via la méthode d'électrodéposition38. Nous avons ajusté la quantité de nanoparticules de Sb2Te3 dans les films SWCNT pour étudier les films à haute performance thermoélectrique.

La figure 1 montre un schéma du processus de fabrication des films SWCNT contenant des nanoparticules de Sb2Te3 et le revêtement des couches électrodéposées de Sb2Te3. Dans un premier temps, les nanoparticules ont été synthétisées via la réaction redox spontanée en utilisant un substrat en aluminium (50 mm × 100 mm, 2 mm d'épaisseur). Avant la synthèse des nanoparticules, pour éliminer toutes les couches d'oxyde du substrat en aluminium, celui-ci a été placé dans une solution de NaOH 1 M (Fujifilm Wako Pure Chemical Co.) pendant 5 min, suivi d'un nettoyage dans de l'eau déminéralisée (DI) (c'est-à-dire > 18 MΩ). La réaction redox spontanée a été menée entre la plaque d'aluminium sacrificielle et un électrolyte contenant 0,02 M Sb2O3 (Kojundo Chemical Laboratory Co., Ltd.), 0,04 M TeO2 (Kojundo Chemical Laboratory Co., Ltd.) et 4,0 M HCl (Fujifilm Wako Pure Chemical Co.) pendant 40 min à environ 25 °C. Après la réaction, les nanoparticules ont été lavées avec de l'eau DI, filtrées et séchées sous vide à 60 ° C pendant 12 h.

Schéma de principe des procédés de fabrication : synthèse de nanoparticules, préparation de films nanocomposites et électrodéposition.

Pour la préparation du film, les SWCNT synthétisés par la méthode de super-croissance (SG-CNT) (ZEONANO SG101, ZEON Co.) ont été utilisés comme matériau de départ39. Des SG-CNT en poudre (80 mg) ont été dispersés dans 40 ml d'éthanol pour préparer une solution de dispersion de SWCNT avec une concentration de 0, 25% en poids, et un mélange homogénéisé a été assuré à l'aide d'un homogénéisateur à ultrasons (SONICS 85, AZONE Co.). Ensuite, les nanoparticules fabriquées (5, 10, 50 et 100 mg) ont été ajoutées à la solution de dispersion de SWCNT, puis mélangées à l'aide de l'homogénéisateur à ultrasons. Les films nanocomposites ont été préparés par une méthode de filtration sous vide. Un filtre à membrane (PTFE, diamètre 90 mm : ADVANTEC) a été placé dans un porte-filtre dans un flacon aspirant, et la solution de dispersion a été filtrée en réduisant la pression dans le flacon aspirant à l'aide d'une pompe rotative. Le volume total de la solution de dispersion de SWCNT contenant des nanoparticules a été versé goutte à goutte sur le filtre et aspiré pendant 1 h pour produire les films nanocomposites d'un diamètre de 80 mm. Après séchage à l'air de 24 h, les films nanocomposites (épaisseur = 100 µm) ont été retirés du filtre à membrane.

Pour l'électrodéposition, les couches de Sb2Te3 ont été préparées à environ 25 ° C par électrodéposition potentiostatique à l'aide d'une cellule standard à trois électrodes. Les électrolytes contenaient des mélanges de 1,88 mM Sb2O3, 0,63 mM TeO2 et 0,58 M HCl dilué avec de l'eau DI. L'électrode de travail (surface d'électrode : 7,8 cm2) était le film nanocomposite, qui a été fixé à une plaque d'acier inoxydable à l'aide d'un ruban de polyimide. Une maille en titane revêtue de platine sur une plaque de titane a été utilisée comme contre-électrode (surface d'électrode : 7,8 cm2). Une électrode Ag/AgCl (KCl saturé) a été utilisée comme électrode de référence. La tension de l'électrode a été réglée à - 0, 01 V à l'aide d'un potentiostat / galvanostat (HA-151B, Hokuto Denko) sur la base de notre précédent rapport40, et l'électrodéposition a été réalisée pendant 1 h.

La structure précise des nanoparticules a été analysée à l'aide de la microscopie électronique à transmission haute résolution (HR-TEM, JEOL JEM-ARM200F), de la diffraction électronique de zone sélectionnée (SAED) et de la cartographie élémentaire de spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie (EDX). Les propriétés cristallographiques des nanoparticules et des films ont été évaluées par diffraction des rayons X (DRX ; Mini Flex II, Rigaku) en utilisant un rayonnement Cu-Kα (λ = 0,154 nm dans la gamme 2θ de 20° à 70°). Les microstructures des films ont été analysées par microscopie électronique à balayage à émission de champ (FE-SEM, Hitachi S-4800). Les compositions chimiques des nanoparticules et des films nanocomposites ont été déterminées avec un microanalyseur à sonde électronique (EPMA, Shimadzu EPMA-1610). Les compositions des échantillons ont été calibrées à l'aide du programme ZAF4 installé avec l'EPMA-1610.

La conductivité électrique dans le plan a été mesurée à environ 25 °C par une méthode de sonde à quatre points avec une précision de ± 5 %. Le coefficient Seebeck dans le plan des films nanocomposites a été mesuré à environ 25 °C avec une précision de ± 7 %41. Nous avons utilisé deux thermocouples de type K de 0,1 mm de diamètre, qui ont été pressés au centre du film. La distance entre les thermocouples était de 13 mm. Une extrémité du film était reliée à un dissipateur thermique et l'autre extrémité à un radiateur. Le coefficient Seebeck a été déterminé comme le rapport de la différence de potentiel (ΔV) le long du film à la différence de température. Le facteur de puissance a été estimé à partir de la conductivité électrique mesurée et du coefficient Seebeck avec une précision de ± 10 %.

Les nanoparticules de Sb2Te3 ont été synthétisées via une réaction redox spontanée, où une plaque d'aluminium a été immergée dans une solution d'acide chlorhydrique contenant des ions HTeO2+ et SbO+. La différence de potentiel redox pour Al3+/Al0 (E0 = − 1,676 V vs NHE) est plus cathodique que pour SbO+/Sb0 (E0 = + 0,212 V vs NHE) et HTeO2+/Te0 (E0 = + 0,353 V vs NHE)42. Le déplacement galvanique de la plaque d'aluminium vers les nanoparticules de Sb2Te3 peut être représenté comme suit :

Notez que la formation directe du composé intermétallique Sb2Te3 est thermodynamiquement favorable à la formation de Sb0 et Te0 car l'énergie libre de Gibbs de la formation de Sb2Te3 est négative (c'est-à-dire ΔGf0 = − 57,5 kL/mol)42. Sur la figure 2a, la micrographie TEM montre que des particules de forme irrégulière d'une taille inférieure à 100 nm sont agglomérées. Sur la figure 2b, l'image HR-TEM de la surface proche des nanoparticules montre que les nanoparticules présentent une phase polycristalline avec des joints de grains de monocristaux de taille nanométrique, ce qui correspond au motif SAED dans l'encart. Aucune frange de réseau n'est observée sur la surface supérieure des particules (zone A), indiquant la formation d'une couche amorphe. Sur la figure 2c, le motif XRD des nanoparticules comprend les pics provenant de Sb2Te3 et Te, correspondant au motif SAED dans l'encart de la figure 2b. La cartographie élémentaire et la composition atomique des nanoparticules sont présentées à la Fig. 2d. Dans la cartographie élémentaire, l'antimoine et le tellure sont presque uniformément répartis dans les particules. Les pourcentages atomiques d'antimoine et de tellure sont respectivement de 33,1 et 66,9 % at. Ce rapport de composition atomique s'écarte du rapport stoechiométrique (Sb/Te = 40/60) d'environ 7 % vers le côté riche en Te en raison de la présence d'une phase cristalline Te en plus de la phase cristalline Sb2Te3.

Images TEM de nanoparticules de Sb2Te3 préparées par réaction redox spontanée. (a) Nanoparticules Sb2Te3 typiques, (b) modèle SAED correspondant et image HR-TEM de la nanoparticule en (a), (c) modèle XRD des nanoparticules, et (d) composition atomique et cartographie élémentaire.

À titre de comparaison, nous avons synthétisé des nanoparticules de Sb2Te3 via une réaction redox spontanée à l'aide de plaques de nickel et de cuivre. Les caractéristiques des nanoparticules synthétisées sont fournies dans les informations supplémentaires (Fig. S1). De ce fait, les compositions atomiques des nanoparticules des plaques de nickel et de cuivre déterminées par EPMA diffèrent significativement des proportions stoechiométriques : Sb/Te = 3,2/96,8 at% pour la plaque de nickel et Sb/Te = 12,2/87,8 at% pour la plaque de cuivre. En effet, le nickel et le cuivre sont moins sujets à la corrosion par piqûres par les ions chlorure43,44, et donc la réaction de déplacement galvanique n'est pas active.

La figure 3 montre les images SEM des films nanocomposites sans et avec les nanoparticules. Les films de SWCNT sans les nanoparticules sont composés de faisceaux de SWCNT enchevêtrés de différents diamètres (Fig. 3a). A 5 mg de nanoparticules, les nanoparticules ne sont pas visibles dans la zone d'analyse (Fig. 3b). Cependant, à 10 mg, des nanoparticules agrégées piégées entre les faisceaux de SWCNT sont observées (Fig. 3c). L'augmentation supplémentaire de la teneur en nanoparticules augmente la taille des agrégats de nanoparticules (Fig. 3d, e). Les figures 3f à j montrent l'électrodéposition effectuée sur des films nanocomposites de teneur variable en nanoparticules (0 à 100 mg, respectivement). Sur la figure 3f, il n'y a pas de couches de Sb2Te3 sur la surface du faisceau du film, même si l'électrodéposition a été effectuée. Par conséquent, en l'absence de nanoparticules au sein des films, il est difficile de former une couche électrodéposée sur les films. À 5 mg de nanoparticules (Fig. 3g), de minuscules épines sont apparues à la surface du faisceau de SWCNT. L'image agrandie dans l'encart montre que les cristaux angulaires se sont peu développés à la surface. À une teneur en nanoparticules de 10 mg, la taille et la densité des cristaux angulaires augmentent (Fig. 3h). À 50 mg, les cristaux se développent davantage et recouvrent complètement la surface du faisceau SWCNT (Fig. 3i), tandis qu'à 100 mg, la forme cristalline se transforme en une fine structure en forme de fleur (Fig. 3j), indiquant une croissance dendritique. Les couches d'électrodéposition sont formées non seulement à la surface du film SWCNT, mais également à l'intérieur du film.

Images SEM de surface de films SWCNT avec différentes quantités de nanoparticules et à l'exclusion de l'électrodéposition : (a) pas de nanoparticules, (b) 5 mg, (c) 10 mg, (d) 50 mg et (e) 100 mg. Images SEM de surface de films SWCNT avec différentes quantités de nanoparticules et avec électrodéposition : (f) pas de nanoparticules, (g) 5 mg, (f) 10 mg, (i) 50 mg et (j) 100 mg.

Le tableau 1 montre les compositions atomiques des films nanocomposites avec une teneur variable en nanoparticules après électrodéposition. L'antimoine et le tellure ne sont pas détectés dans le film sans les nanoparticules. À une teneur en nanoparticules de 5 à 100 mg, la composition atomique des films nanocomposites est presque constante à Sb : 24 ± 1 at% et Te : 76 ± 1 at%, malgré les grandes différences de taille de cristal et de forme des films. En effet, la composition atomique des films d'alliage dépend principalement de la tension appliquée lors de l'électrodéposition45,46. Par conséquent, même si la composition atomique des films s'écartait du rapport stœchiométrique (Sb : 40 at% et Te : 60 at%), une couche d'électrodéposition a été formée à la surface du faisceau SWCNT en ajoutant des nanoparticules au film. En outre, la structure de la couche électrodéposée a été ajustée en modifiant la teneur en nanoparticules. Pour évaluer l'homogénéité de composition des films, des cartes EDS sont fournies dans les informations supplémentaires (Fig. S2). Les cartes EDS ont montré que l'antimoine et le tellure étaient uniformément déposés à la surface des SWCNT et que les SWCNT étaient moins exposés. De plus, le modèle XRD du film nanocomposite typique contenant 10 mg de nanoparticules avec électrodéposition est fourni dans les informations supplémentaires (Fig. S3).

Ici, nous discutons du mécanisme de croissance cristalline des couches électrodéposées sur les films SWCNT contenant des nanoparticules. Dans des rapports précédents, des cristaux de Bi2Te3 ont été cultivés sur des surfaces de CNT via le processus de pulvérisation cathodique et la synthèse solvothermique19,24. De plus, des couches minces ont été électrodéposées sur une surface SWCNT en ajustant l'état de surface des films SWCNT29. Ces résultats suggèrent que des couches de chalcogénures inorganiques peuvent se développer sur la surface du CNT par électrodéposition dans des conditions appropriées. Les facteurs clés de l'électrodéposition sont la concentration en ions autour des SWCNT et la densité de courant47. La quantité de produits chimiques utilisée lors de l'électrodéposition était la même dans tous les échantillons ; cependant, la concentration des ions précurseurs autour des SWCNT augmente à mesure que la teneur en nanoparticules dans le film augmente car les nanoparticules se dissolvent lorsqu'elles sont exposées à du HCl dilué. En conséquence, la densité de courant augmente, comme indiqué dans les informations supplémentaires (tableau S1). Par conséquent, dans le cas du film de SWCNT sans nanoparticules, les cristaux de Sb2Te3 ne croissent pas car les densités des noyaux Sb et Te sont trop faibles, et les cristaux peuvent éventuellement refondre avant que la taille des cristaux n'atteigne le rayon critique du noyau48. En présence de nanoparticules, la concentration en ions autour des SWCNT et la densité de courant traversant le film augmentent et favorisent la croissance cristalline. Cependant, lorsque la concentration en ions et la densité de courant sont trop élevées, une croissance dendritique se produit47, comme le montre la figure 3j.

La figure 4 montre les propriétés thermoélectriques dans le plan des films nanocomposites en fonction de la teneur en nanoparticules. Sur la figure 4a, la conductivité électrique du film SWCNT normal (sans nanoparticules et sans électrodéposition) est de 42 S/cm. À mesure que la teneur en nanoparticules augmente, la conductivité électrique du film nanocomposite à l'exclusion de l'électrodéposition augmente légèrement, indiquant que les nanoparticules remplissent les espaces entre les faisceaux SWCNT. La conductivité électrique du film nanocomposite avec 100 mg de nanoparticules est de 78 S/cm, soit 86 % de plus que celle du film SWCNT normal. L'augmentation de la conductivité électrique est due aux nanoparticules entre les faisceaux de SWCNT servant à augmenter les trajets de courant. D'autre part, en réalisant une électrodéposition sur les films contenant les nanoparticules, la conductivité électrique des films est significativement affectée par la quantité de nanoparticule. À une teneur en nanoparticules de 5 mg et par électrodéposition, la conductivité électrique est de 179 S/cm, ce qui est trois fois plus élevé que celui du film électrodéposé sans nanoparticules. À une teneur en nanoparticules plus élevée, la conductivité électrique augmente encore. A 100 mg, la conductivité électrique atteint 322 S/cm, soit 5,6 fois plus élevée que celle d'un film de SWCNT électrodéposé sans nanoparticules. Par conséquent, la conductivité électrique est considérablement augmentée par l'épaisseur accrue de la couche électrodéposée en raison de la quantité accrue de nanoparticules.

Propriétés thermoélectriques dans le plan des films de SWCNT avec différentes quantités de nanoparticules et avec électrodéposition et hors électrodéposition. (a) conductivité électrique, (b) coefficient Seebeck et (c) facteur de puissance.

Sur la figure 4b, tous les films présentent une propriété de type p en raison du coefficient Seebeck positif. Le coefficient Seebeck du film nanocomposite hors électrodéposition varie de 55 à 60 µV/K et est indépendant de la teneur en nanoparticules. Par contre, en réalisant une électrodéposition sur les films contenant les nanoparticules, le coefficient Seebeck des films diminue. À une teneur en nanoparticules de 5 mg, le film électrodéposé présente un coefficient Seebeck de 40 µV/K, qui reste approximativement le même même à des teneurs en nanoparticules plus élevées. La diminution du coefficient Seebeck par rapport aux films SWCNT normaux se produit parce que la couche de Sb2Te3 électrodéposée présente un faible coefficient Seebeck en raison de l'écart par rapport à la proportion stoechiométrique38. L'écart au rapport stoechiométrique étant constant quelle que soit la quantité de nanoparticules, le coefficient Seebeck est largement constant, alors qu'il existe des différences d'épaisseur et de morphologie de surface des couches électrodéposées.

Sur la figure 4c, lorsque l'électrodéposition n'est pas effectuée, le facteur de puissance augmente légèrement à mesure que la quantité de nanoparticules augmente. Le facteur de puissance du film nanocomposite avec 100 mg de nanoparticules est de 25,1 µW/(m K2), ce qui est deux fois supérieur à celui du film SWCNT normal. En revanche, lorsque l'électrodéposition est effectuée sur des films contenant les nanoparticules, le facteur de puissance des films augmente fortement. En particulier, à 100 mg de nanoparticules avec électrodéposition, le facteur de puissance est de 59,5 µW/(m K2), ce qui est 2,4 et 4,7 fois supérieur à celui du film nanocomposite correspondant sans électrodéposition et du film SWCNT normal, respectivement. Ici, nous avons comparé le facteur de puissance dans cette étude avec celui montré dans la littérature mentionnée ci-dessus, où des couches minces hybrides de SWCNT et de nanoplaques Sb2Te3 ont été préparées par filtration sous vide, suivie d'un recuit20. Bien qu'aucun recuit n'ait été effectué, le facteur de puissance maximal dans cette étude (59,5 µW/(m K2)) était comparable à la valeur maximale de la littérature (55 µW/(m K2)).

Par conséquent, une amélioration significative des performances thermoélectriques des films SWCNT flexibles contenant des nanoparticules de Sb2Te3 soumis à l'électrodéposition de la couche de Sb2Te3 est observée. Pour améliorer encore les performances des films nanocomposites, le coefficient Seebeck doit être augmenté. Une approche réalisable consiste à optimiser l'électrodéposition pour former des couches de Sb2Te3 de proportion stoechiométrique. Dans cette étude, la conductivité thermique des films nanocomposites n'a pas été mesurée et nous avons donc calculé la conductivité thermique des films nanocomposites en fonction des conductivités thermiques respectives des films SWCNT, des nanoparticules Sb2Te3 et des films électrodéposés Sb2Te3. La conductivité thermique calculée est fournie dans les informations supplémentaires (tableau S2). À l'avenir, la conductivité thermique calculée devrait être vérifiée en mesurant la conductivité thermique des films nanocomposites, et les propriétés thermoélectriques devraient être analysées plus en détail.

Ici, les performances thermoélectriques des films SWCNT flexibles ont été améliorées en contenant les nanoparticules Sb2Te3 synthétisées via une réaction redox spontanée dans les films SWCNT, qui a été suivie par l'électrodéposition de la couche Sb2Te3 sur la surface du faisceau SWCNT. Lorsque les nanoparticules n'étaient pas contenues dans le film de SWCNT, les couches de Sb2Te3 n'étaient pas formées à l'aide de l'électrodéposition. En revanche, les nanoparticules étaient contenues dans les films de SWCNT et les cristaux de Sb2Te3 ont poussé à la surface du faisceau de SWCNT, même si la composition atomique de la couche électrodéposée s'écartait de la proportion stoechiométrique. La taille et la densité cristallines du Sb2Te3 électrodéposé ont augmenté avec une augmentation de la quantité de nanoparticules. De plus, l'augmentation de la concentration d'ions précurseurs autour des SWCNT via la fusion des nanoparticules était la clé de la croissance cristalline, entraînant ainsi l'augmentation de la densité de courant. Le facteur de puissance maximal des films SWCNT avec électrodéposition Sb2Te3 était de 59,5 µW/(m K2), soit 4,7 fois plus élevé que celui du film SWCNT normal. La méthode proposée peut être étendue à divers autres matériaux chalcogénure-SWCNT, démontrant ainsi un potentiel considérable pour la fabrication de générateurs thermoélectriques utilisant à la fois des films thermoélectriques flexibles de type p et n avec d'excellentes performances.

Les auteurs déclarent que la plupart des données étayant les conclusions de cette étude sont disponibles dans le document et ses fichiers d'informations supplémentaires. Le reste des données générées pendant et/ou analysées pendant l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Les auteurs tiennent à remercier Zeon Corporation pour fournir SWCNTs, et J.-Y. Park, T. Chiba et K. Sato de l'Université de Tokai pour leur soutien expérimental.

Département des sciences des matériaux, Université Tokai, Hiratsuka, Kanagawa, 259-1292, Japon

Rikuo Eguchi, Koki Hoshino et Masayuki Takashiri

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RE : conservation des données ; analyse formelle; enquête; méthodologie; rôles/écriture—ébauche originale. KH : Enquête ; méthodologie. MT : conceptualisation ; conservation des données ; gestion de projet; ressources; surveillance; validation; rôles/écriture—ébauche originale ; rédaction—révision et édition.

Correspondance à Masayuki Takashiri.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Eguchi, R., Hoshino, K. & Takashiri, M. Films de nanotubes de carbone à paroi unique contenant des nanoparticules Sb2Te3 recouverts de couches électrodéposées Sb2Te3 pour des applications thermoélectriques. Sci Rep 13, 5783 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33022-4

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Reçu : 07 décembre 2022

Accepté : 06 avril 2023

Publié: 08 avril 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-33022-4

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